近日,化學與材料科學學院范海教授課題組在《Journal of Environmental Chemical Engineering》期刊在線發(fā)表了題為“Methane sulfonic acid-assisted synthesis of g-C3N4/Ni2P/Ni foam: Efficient, stable and recyclable for photocatalytic nitrogen fixation under visible light”的研究論文,博士研究生高現強為本文的第一作者,徐靜教授和范海教授為文章的共同通訊作者,我校為唯一通訊單位。

圖1: (a) g-C3N4/Ni2P/Ni泡沫在可見光下光催化固氮的機理示意圖, (b) N2在Ni2P上轉化為NH3過程中自由能和N-N間距的變化。
氨是產量第二大的化學品,廣泛應用于農業(yè)和工業(yè)領域。由于大量的能源消耗和二氧化碳排放,以Haber-Bosch工藝為主的傳統(tǒng)固氮工業(yè)帶來了巨大的資源和環(huán)境問題。新出現的固氮技術—光催化N2還原反應利用零排放的清潔太陽能,在實現可持續(xù)合成氨方面前景廣闊。但是,光催化劑存在活性低、穩(wěn)定性差、回收困難等問題,嚴重限制了其應用。
基于此,本研究以泡沫鎳為載體和原料,采用甲烷磺酸輔助氮化碳負載-煅燒磷化兩步法原位合成了在可見光下具有優(yōu)異光催化固氮性能的g-C3N4/Ni2P/Ni三維網狀泡沫光催化劑(CNNPF)。結果表明,CNNPF具有穩(wěn)定的三維網絡結構,g-C3N4與Ni2P穩(wěn)定地固定在泡沫鎳骨架上。在超聲處理2 h和磷化處理1 h條件下,CNNPF的光催化固氮效率最高,可達373 μmol·h-1·g-1,這主要歸因于Ni2P對g-C3N4的助催化改性提高了光生電子-空穴對的分離效率。此外,所制備的材料還具有良好的穩(wěn)定性和循環(huán)性,循環(huán)5次后其固氮效率仍保持在350 μmol·h-1·g-1。本工作為高效、可循環(huán)利用的光催化系統(tǒng)的設計提供了方向,該系統(tǒng)在經濟可持續(xù)的固氮領域顯示出巨大的潛力。
該項研究工作得到了國家自然科學基金項目和山東省自然科學基金項目的資助。原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.112276
