近日，章翰堂副教授課題組在國際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》（IF=11.9）在線發(fā)表了題為“Molecular conformation: a key factor underlying the performances of heterojunction photocatalysts”的研究論文，我院碩士研究生梁婉玉為本文第一作者，章翰堂和張博文老師為本文共同通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)為本論文第一完成單位。該工作入選了Journal of Materials Chemistry A 2024年度“Emerging Investigator”。
通過光催化將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔的H2燃料，是社會可持續(xù)發(fā)展的一個極具前景的策略。近年來，有機半導(dǎo)體（OSCs）正在成為一種極具吸引力的光催化劑。然而，有機半導(dǎo)體的低介電常數(shù)表明光生激子的結(jié)合能很高，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的電荷重組。有機異質(zhì)結(jié)可以促進電荷轉(zhuǎn)移過程。但高效的有機異質(zhì)結(jié)需要合理的能級排列，電荷轉(zhuǎn)移過程與分子結(jié)構(gòu)和分子間距離直接相關(guān)。
本工作通過合理的分子設(shè)計，合成了兩種含有不同末端官能團但能級相似的銅卟啉（CuPy）衍生物。制備了氮化碳（CN）/銅卟啉范德華異質(zhì)結(jié)，并對其光催化氫氣進化（PHE）性能進行了表征。實驗和理論計算表明，除了由分子結(jié)構(gòu)決定的光電特性外，分子構(gòu)象（即平面度）通過調(diào)節(jié)分子間距離在電荷轉(zhuǎn)移過程中發(fā)揮著同樣重要的作用。當(dāng)分子間距離合理時，即使在能級排列未達(dá)到最佳的條件下，仍能發(fā)生有效的電荷轉(zhuǎn)移。此外，該研究發(fā)現(xiàn)即使在0.1 eV的能級差下，異質(zhì)結(jié)依然可以發(fā)生有效的電荷轉(zhuǎn)移。上述研究有助于加深對OSCs異質(zhì)結(jié)光催化劑的理解，為高效OSCs光催化劑的設(shè)計提供了新的思路。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項目和山東省自然科學(xué)基金課題的資助。
全文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4TA00159A
