近日，我院韓峰副教授和苗成霞教授帶領(lǐng)的綠色催化與合成研究團(tuán)隊利用生物質(zhì)平臺分子5-羥甲基糠醛（HMF）設(shè)計合成了一系列生物質(zhì)基離子液體催化劑（已申報專利，并授權(quán)，ZL 202111634418.4），并且利用該生物質(zhì)基離子液體催化體系，高效實現(xiàn)了環(huán)氧化合物與CO2的催化環(huán)化反應(yīng)。該成果以“Biomass-based ionic liquids efficiently catalyzed the cycloaddition reaction of epoxides with CO2 by hydrogen-bonding and the anion cooperative effect”為題，發(fā)表在英國皇家化學(xué)會期刊 RSC Sustainability上，我院研究生郭開欣和紀(jì)鈉分別為該文章的第一作者和共同第一作者，韓峰副教授和苗成霞教授為該文的通訊作者，我校為唯一通訊單位。
隨著工業(yè)化的迅速推進(jìn)，CO2排放超量問題愈發(fā)突顯，給環(huán)境帶來了污染和溫室效應(yīng)等一系列挑戰(zhàn)。在“碳達(dá)峰”和 “碳中和”戰(zhàn)略目標(biāo)的背景下，CO2作為資源豐富、無毒、廉價且易得，是一種極具潛力的C1資源，其催化轉(zhuǎn)化生成高附加值的化學(xué)品一直備受國內(nèi)外研究者關(guān)注。其中，CO2與環(huán)氧化物反應(yīng)制備環(huán)狀碳酸酯是一種100%原子經(jīng)濟(jì)性的反應(yīng)，被視為二氧化碳資源化利用的可行途徑之一。環(huán)狀碳酸酯可用作電池電解質(zhì)、燃料添加劑、綠色溶劑和精細(xì)化工中間體等，具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，由于CO2的高穩(wěn)定性，環(huán)加成反應(yīng)通常需要較高的溫度和壓力，催化劑回收困難、催化效率高等問題仍然存在，這些問題限制了規(guī)模化生產(chǎn)。因此，開發(fā)一種高效、可回收、單組分的綠色催化體系實現(xiàn)該反應(yīng)仍具有一定的挑戰(zhàn)性。
新型多功能生物質(zhì)基離子液體催化CO2與環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)
該工作設(shè)計合成了一系列基于生物質(zhì)平臺分子5-HMF的新型多功能生物質(zhì)基離子液體。在CO2壓力0.5MPa,100℃，反應(yīng)6h的條件下，用2mol%的[5-HMFD-NMeEt2]I催化氧化苯乙烯與CO2的環(huán)加成反應(yīng)，得到了收率95%的環(huán)狀碳酸酯。該催化體系易于合成、分離和回收，具有良好的可回收性和穩(wěn)定性，通過核磁和紅外表征，證明可能在催化反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的氫鍵作用和協(xié)同效應(yīng)。該研究為新型多功能生物質(zhì)基離子液體在CO2捕集和活化轉(zhuǎn)化中提供了新的思路，同時在CO2規(guī)模化利用和綠色化工中具有更為廣闊的應(yīng)用前景。
該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項目、山東省高等學(xué)校青創(chuàng)引育計劃、山東省自然科學(xué)基金氟硅聯(lián)合基金重點項目等項目的支持。
