近日，我院研究生黃奧在國際知名期刊《ACS Nano》（中科院一區(qū)TOP，影響因子17.1）在線發(fā)表了題為“Electrochemical Restructuring Driven Catalytic Cycle of Bi-Based Heterojunctions for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries”的最新研究成果，林學(xué)院孔令龍副教授為本文共同第一作者，王璐副教授、李麗芳教授、徐靜教授為本文共同通訊作者，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)為本論文唯一完成單位。
鋰硫電池由于具有高理論能量密度（2600 Wh kg?1）而極具發(fā)展?jié)摿ΑＨ欢蛘龢O緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)以及可溶性中間產(chǎn)物多硫化鋰的“穿梭效應(yīng)”導(dǎo)致電池的應(yīng)用性能與實(shí)際要求相差較大。設(shè)計(jì)構(gòu)筑同時(shí)加速S還原和Li2S氧化過程的高效雙向催化載體，并提高催化位點(diǎn)活性，是解決該問題的有效手段。
圖1a 基于BiVO4電化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)構(gòu)筑鉍基可逆催化循環(huán)體系用于催化硫正極雙向反應(yīng)示意圖
圖1b Bi/a-Li3VO4和Bi2S3/a-Li3VO4可逆催化循環(huán)體系提升硫正極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理分析
本研究中，作者基于催化劑結(jié)構(gòu)重組這一催化反應(yīng)中的特殊現(xiàn)象，創(chuàng)新性地提出在硫正極中引入具有合適氧化還原電位的轉(zhuǎn)化型電極材料作為載體，通過電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)重構(gòu)進(jìn)一步產(chǎn)生高活性的催化位點(diǎn)，并基于BiVO4的電化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)原位構(gòu)建了Bi/非晶Li3VO4(a-Li3VO4)和Bi2S3/a-Li3VO4異質(zhì)結(jié)的可逆催化循環(huán)體系。該催化體系獨(dú)特的異質(zhì)結(jié)構(gòu)和電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的尺寸限制能夠?yàn)橐种拼┧笮?yīng)和促進(jìn)硫轉(zhuǎn)化提供了豐富的位點(diǎn)，同時(shí)p區(qū)Bi和Bi2S3與硫物種之間有效的p-p軌道雜化能夠顯著降低Li2S和多硫化鋰的轉(zhuǎn)化能壘，實(shí)現(xiàn)硫正極的高效可逆電化學(xué)轉(zhuǎn)化。相應(yīng)硫正極在10.3 mg cm?2的高硫負(fù)載量下循環(huán)120次后仍保有7.5 mAh cm?2的高可逆容量，且能夠在3 C大倍率下穩(wěn)定循環(huán)500周，對(duì)應(yīng)的容量衰減率僅為0.06%/周。
本研究利用電化學(xué)誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)重組獲得了高性能硫正極催化劑，為高比能鋰硫電池的構(gòu)筑提供了新的視角和思路。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目和山東省高等學(xué)校青創(chuàng)人才引育計(jì)劃的資助。
全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.3c12279
